Le 17 mai 1880, à moins de 39 ans, Armand Fallières entre dans le cabinet Freycinet comme sous-secrétaire d'État à l'Intérieur et aux Cultes. Il fit jusqu'en 1892 partie de sept autres ministères et fit montre dans ces fonctions d'une grande disponibilité et d'une grande connaissance des dossiers.
Mais son action fut surtout remarquée dans l'Instruction publique. Poursuivant l'œuvre de Jules Ferry, il mit en place, concrètement et dans la concertation, les bases d'un enseignement secondaire laïc pour les garçons, luttant entre autres contre la surcharge de travail infligée aux élèves. Il participa également à la création du même enseignement secondaire pour les filles et valorisa l'enseignement technique avec un baccalauréat spécial.
Trois ans après son premier poste ministériel, il fut nommé par le président de la République, Jules Grévy, président du Conseil pour former un ministère de circonstance et occuper le terrain avant le retour au gouvernement de Jules Ferry. En fait, trois jours après sa nomination il s'évanouit à la tribune de la Chambre au milieu d'une opposition déchaînée et, malade, ne reparaîtra plus avant la démission de son cabinet, le 18 février. Cette expérience, bien que très brève, fut pour lui une nouvelle étape vers l'Élysée.